探究液态金属镓电极表面阴离子对CO2转化为CO效率影响
- 分类：科技创新
- 作者：陈天友
- 来源：前沿液态金属
- 发布时间：2023-03-21 13:48
- 访问量：
【概要描述】理工大学教授胡劲团队探究液态金属镓电极表面阴离子对CO2转化为CO效率影响。论文以文章形式发表于期刊《. Energy Fuels, 2021》（Tianyou Chen Jing H. 2021），文章第一作者是昆明理工大学稀贵金属研究中心博士陈天友，通讯作者为胡劲教授。
探究液态金属镓电极表面阴离子对CO2转化为CO效率影响
【概要描述】理工大学教授胡劲团队探究液态金属镓电极表面阴离子对CO2转化为CO效率影响。论文以文章形式发表于期刊《. Energy Fuels, 2021》（Tianyou Chen Jing H. 2021），文章第一作者是昆明理工大学稀贵金属研究中心博士陈天友，通讯作者为胡劲教授。
- 分类：科技创新
- 作者：陈天友
- 来源：前沿液态金属
- 发布时间：2023-03-21 13:48
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理工大学教授胡劲团队探究液态金属镓电极表面阴离子对CO2转化为CO效率影响。论文以文章形式发表于期刊《. Energy Fuels, 2021》（Tianyou Chen Jing H. 2021），文章第一作者是昆明理工大学稀贵金属研究中心博士陈天友，通讯作者为胡劲教授。
探究了液态金属镓电极表面，有机电解液中阴离子(ClO4−、Cl−、Br−和I−)对生成CO选择性的影响。结果发现，四丁基氯化铵(Bu4NCl)电解液中生成CO的法拉第效率比常用的四丁基高氯酸铵(Bu4NClO4)电解液中高2倍以上。此外，Tafel斜率测试结果表明溶液中Cl−促进了电子转移过程，从而提高了CO2还原反应速率。X射线光电子能谱(XPS)进一步揭示了溶剂化Cl-在Ga表面形成Ga-Cl键，电子从电极流向特性吸附的Cl−，然后流向CO2分子，导致Ga电极附近的CO2被吸引在电极表面。CO2得到第一个电子转化为CO2•−自由基，该电子通过Cl−C键从Cl−流向CO2分子，生成的CO2•−进一步与CO2结合形成(CO2)2•−加成物。经过第二个电子反应后，(CO2)2•−转化为CO。
图1.H型电解池结构图
图2.不同有机溶液中CO2的电还原测试:(a)极化曲线;(b)恒电位电解曲线;(c) 生成CO法拉效率;(d) 生成H2法拉效率
图3.含不同支持电解质的AN溶液中CO2的电还原测试:(a)极化曲线;(b)恒电位电解曲线;(c) 生成CO法拉效率;(d) 生成H2法拉效率。
图4.含不同支撑电解质的AN溶液中CO2电还原的Tafel图:(a)区域1的Tafel斜率和(b)区域2的Tafel斜率。
图5.电解4 h前后Ga的XPS谱:(a)全谱，(b) Cl 2p， (c) C 1s， (d) O 1s， (e) Ga 3d， (f) Ga 2p3。
图6. 特异吸附Cl-在Ga电极上促进CO2电还原为CO的示意图
液态金属镓作为电极时，在Bu4NCl/AN电解液中生成的CO法拉第效率比常用的Bu4NClO4/AN电解液高2倍以上。特异性吸附Cl−可有效抑制质子吸附，稳定了CO2•−自由基，从而增加了生成CO的法拉效率，抑制了质子的还原。在0.1 M Bu4NCl/AN电解液中测量的电流密度在−2.4 V时得到10 mA/cm2, 生成CO的法拉克效率达到83%。
本文于2021发布于《Energy Fuels》
作者：陈天友
邮箱：877187024@qq.com
文稿整理：邓华铭
编辑：高翔
责编：王彧晗
原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.energyfuels.1c01616
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