理工大学教授胡劲团队报道了一种通过简单的涂层策略，制备由还原氧化石墨烯(rGO)封装液态金属纳米液滴的新型核-壳结构GaSn@rGO NPs复合电极作为室温液态金属电池正极材料。结果表明，通过对电极结构的合理设计，GaSn@rGO NP展现出优异的倍率性能和循环稳定性，该研究为室温液态金属电池的应用提供了前所未有的机会。论文《Core-shell GaSn@rGO nanoparticles as high-performance cathodes for room-temperature liquid metal batteries》于2022年6月发表在期刊《Scripta Materialia》，文章第一作者是昆明理工大学稀贵金属研究中心博士生王恺钊，通讯作者为胡劲教授。

镓基液态金属具有较高的锂化比容量和良好的自愈性，是一种极具前景的室温液态金属电池正极材料。然而，大多数液态金属正极材料面临着严重的挑战，包括体积膨胀大，固体电解质界面(SEI)不稳定以及容量衰减严重。在这里，我们报道了一种简单的涂层策略，由还原氧化石墨烯(rGO)封装液态金属纳米液滴的新型核-壳结构GaSn@rGO NPs复合电极，该复合材料在充/放电过程中可以保持高度的结构完整性并展现出优异的电化学性能。褶皱还原氧化石墨烯外壳在充/放电过程中为液态金属的锂化膨胀提供了优越的缓冲性能并可以形成稳定的SEI膜，从而实现了卓越的循环稳定性。通过原位x射线衍射分析表明，这种新型GaSn@rGO NP复合电极是基于合金/脱合金化的锂存储机制。该研究表明，合理结构设计的液态金属正极材料为实现优异倍率性能和循环稳定性的室温液态金属电池带来全新的思路。

通过液态金属纳米液滴正极涂覆还原氧化石墨烯壳层是一种很有前途的缓解体积膨胀的手段。与原始的GaSn NDs相比，完全包覆还原氧化石墨烯的GaSn@rGO NPs具有以下优点：首先，采用简易超声处理以低成本制备LM@rGO NPs。其次，褶皱的还原氧化石墨烯壳在锂化/剥离过程中表现出良好的弹性行为，可以适应锂化体积膨胀并防止GaSn ND核的团聚。第三，在还原氧化石墨烯壳层表面形成稳定的SEI层可抑制持续的不可逆副反应发生以及死锂在GaSn NDs上的堆积。第四，氧化还原石墨烯壳层具有更低的电荷转移电阻和更稳定的传输能力，此外，还原氧化石墨烯形成的三维网络导电提供了更高的电子导电性。最后，精心设计的具有低含碳量的GaSn@rGO NPs复合电极展现出优异的电化学性能，包括高的可逆比容量，杰出的倍率能力和非凡的循环稳定性。结合原位XRD揭示的新材料GaSn@rGO NP的合金化的锂化机理。本研究可能为实现高性能室温液态金属电池提供了前所未有的机会。

高性能壳核GaSn@rGO液态纳米颗粒阴极室温液态金属电池图一：a) GaSn@rGO NP正极的制备示意图。b) GaSn NDs的SEM图像。c) Ga(绿色)和Sn(紫色)的元素映射。d) GaSn NDs的XRD谱图。e) GaSn NDs的TEM图像和高倍率TEM图像。f) GaSn NDs的代表性亮场STEM图像和O(红色)、Ga(黄色)和Sn(青色)的EDX映射。

高性能壳核GaSn@rGO液态纳米颗粒阴极室温液态金属电池图二：GaSn@rGO NP正极的SEM图像。(a)内插图为低倍率SEM图像。b) C(红色)、O(黄色)、Ga(绿色)和Sn(紫色)的元素映射。c) GaSn@rGO NPs的TEM图像和高倍TEM图像以及c(橙色)、O(红色)、Ga(黄色)和Sn(青色)的EDX映射。d) GO和GaSn@rGO NPs的XRD谱。e) GO和GaSn@rGO NPs的拉曼光谱。f) GO和GaSn@rGO NPs的C 1s XPS谱。

高性能壳核GaSn@rGO液态纳米颗粒阴极室温液态金属电池图三：扫描速率为0.05 mV s−1时，GaSn@rGO NPs的CV曲线。b) GaSn@rGO NPs的倍率性能(从0.1 C到5 C)。C) GaSn@rGO NPs在不同倍率下的容量与电压分布图。d)在5 C倍率下对GaSn@rGO NPs和GaSn NDs进行150次循环稳定性测试。e)第1、20和50个循环后对GaSn@rGO NPs进行EIS测试。f)第1、20和50个周期后对GaSn NDs进行EIS测试。g) 150次循环后对GaSn@rGO NPs进行SEM分析。h) 150次循环后GaSn NDs的死后扫描电镜分析。i)循环后GaSn NDs和GaSn@rGO NPs正极的c1 s谱。j)循环后GaSn NDs和GaSn@rGO NPs正极的f1 s谱。

高性能壳核GaSn@rGO液态纳米颗粒阴极室温液态金属电池图四：GaSn@rGO NPs的原位XRD结果以及放电曲线。b)放电过程中Li-Ga合金转变的原位XRD图(0.8 V ~ 0.05 V)。c)放电过程中Li-Sn合金转变的原位XRD图(0.53 V ~ 0.05 V)。d) Li5Sn2晶体结构。e) Li13Sn5的晶体结构。